Электронная библиотека Веда
Цели библиотеки
Скачать бесплатно
Доставка литературы
Доставка диссертаций
Размещение литературы
Контактные данные
Я ищу:
Библиотечный каталог российских и украинских диссертаций

Вы находитесь:
Диссертационные работы России
Технические науки
Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов

Диссертационная работа:

Козлов Павел Васильевич. Разработка технологии иммобилизации жидких солесодержащих САО в цементную матрицу с последующим хранением компаунда в отсеках большого объема : диссертация ... кандидата технических наук : 05.17.02, 05.17.11 / Козлов Павел Васильевич; [Место защиты: Науч.-произв. об-ние "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина"].- Санкт-Петербург, 2009.- 163 с.: ил. РГБ ОД, 61 10-5/1028

смотреть введение
Введение к работе:

Актуальность темы

Одной из наиболее актуальных задач радиохимического производства и ядерного топливного цикла в целом является безопасное обращение с жидкими радиоактивными отходами (ЖРО), предполагающее их кондиционирование с переводом в нерастворимую матричную форму.

Создание системы безопасного обращения с ЖРО на ФГУП «ПО «Маяк» предполагает в первую очередь прекращение сбросов ЖРО среднего уровня активности (САО) в водоёмы-хранилища. Часть данных отходов предполагается отверждать методом цементирования с последующим хранением компаунда в отсеках большого объема.

Отвержденные отходы должны удовлетворять целому ряду нормативных требований, таких как низкая скорость выщелачивания радионуклидов, прочность на сжатие, водостойкость, морозостойкость и радиационная стойкость.

Кроме того, выбор способа хранения отвержденных отходов, предусматривающий заливку цементной смеси в отсеки большого объема, также предъявляет определенные требования к цементной смеси и компаунду. Так, для равномерного заполнения большого отсека необходима высокая подвижность цементной смеси при том, что водоотделение при ее схватывании должно быть минимальным. Также следует отметить возможность существенного разогрева цементных монолитов большого объема в ходе их твердения за счет затрудненного отвода гидратационного тепла. Значительный рост температуры компаунда может привести к нарушению структуры как самого матричного, так и конструкционных материалов хранилища. Проблема может быть решена либо организацией интенсивного теплоотвода (что нетехнологично и затратно), либо снижением тепловыделения при гидратации матричного материала.

Уровень активности отверждаемых ЖРО (для ФГУП «ПО «Маяк» - порядка 1 Ки/л) также накладывает дополнительные требования на всю технологию в целом - начиная с радиационной устойчивости матричного материала и заканчивая обеспечением дистанционности проведения всех процессов и повышенными требованиями к надежности работы оборудования.

Таким образом, к цементной смеси и отвержденному компаунду предъявляется широкий спектр разнообразных требований, зачастую противоположно влияющих на систему. Обеспечение всех указанных требований может быть достигнуто разработкой оптимального состава сухой смеси, сочетающей в себе как вяжущие, так и различные модифицирующие компоненты, а также предварительной подготовкой отверждаемых ЖРО и подбором соответствующих параметров смешения.

Цель работы

Целью настоящей работы является разработка технологии отверждения жидких солесодержащих САО методом цементирования с получением компаунда, пригодного для заливки в отсеки большого объема и удовлетворяющего нормативным требованиям.

Научная новизна работы

  1. Установлена возможность использования зол уноса местных ТЭЦ в качестве модифицирующих добавок в сухие композиции и проведено их комплексное физико-химическое исследование с использованием методов рентгеновской дифракции, различных методов химического элементного анализа (спектрографический, рентгенофлуоресцентный, сканирующей электронной микроскопии), метода газовой адсорбции (удельная поверхность), ситового анализа.

  2. Получены данные по влиянию состава отверждаемого раствора и сухой композиции на величину разогрева цементного компаунда при твердении. Установлено, что увеличение концентрации в отверждаемом растворе нитрата натрия приводит к снижению тепловыделения.

3. Методом калориметрии определено удельное тепловыделение при
твердении систем различного состава. На основании экспериментальных данных
рассчитана температура компаунда в центральной части отсека хранилища
объемом 300 м и на поверхности его стенок при варьировании параметров
процесса отверждения.

4. Проведена оценка величины радиационного разогрева отвержденного
материала при цементировании жидких САО с активностью до 1 Ки/л с
последующей заливкой цементной смеси в отсеки большого объема.

  1. Установлена возможность увеличения прочности фиксации радионуклидов цезия, стронция и америция в компаунде введением в состав сухой смеси широкой номенклатуры сорбционных и кольматирующих добавок, а также путем предварительной сорбции их на синтезируемых в отверждаемом растворе осадках.

  2. Проведены исследования реологических свойств разработанных цементных смесей (растекаемость и водоотделение), а также определены механическая прочность, водостойкость, морозостойкость и радиационная стойкость получаемых из данных смесей компаундов.

  1. Установлен факт существенного снижения скорости радиолитического образования водорода при введении нитратов в цементную матрицу с отвержденными ЖРО.

  2. Определено влияние разогрева компаунда в процессе его твердения на механическую прочность отвержденного материала.

  3. Разработана технология цементирования жидких солесодержащих САО радиохимического производства с активностью до 1 Ки/л с заливкой цементной смеси в отсеки объемом 300 м3.

Научная новизна работы также подтверждается наличием патента и 2 заявок на патент, по которым получены положительные решения о выдаче. О практической применимости данных изобретений свидетельствуют отзывы с завода РТ-1, приведенные в приложениях А, Б и В.

Практическая значимость работы

В практическом отношении работа ориентирована на решение актуальной задачи радиохимического производства, связанной с локализацией ЖРО среднего уровня активности.

1. Разработаны сухие смеси на основе зол уноса местных ТЭЦ и
оптимизированы параметры отверждения ими жидких солесодержащих САО
радиохимического производства с активностью до 1 Ки/л.

2. Определены температурные характеристики режимов цементирования САО
в отсеках большого объема.

3. Достигнута необходимая прочность фиксации радионуклидов в компаунде.

4. Оптимизированы реологические свойства рекомендованных цементных
смесей.

5. Результаты работы использованы при проектировании комплекса
цементирования на радиохимическом заводе «ПО «Маяк» и будут включены в
технологический регламент.

Положения, выносимые на защиту

  1. Способ регулирования тепловыделения компаунда при твердении за счет варьирования концентрации солей в отверждаемом растворе и введения инертных добавок в состав сухой смеси.

  2. Способ увеличения прочности фиксации радионуклидов предварительным осаждением в отверждаемом растворе.

  3. Состав сухой смеси и параметры отверждения ею ЖРО, обеспечивающие получение компаунда, соответствующего всему комплексу требований при цементировании солесодержащих САО с активностью до 1 Ки/л по n7Cs и 90Sr с заливкой в отсеки объемом 300 м3.

  4. Результаты расчета разогрева отсека объемом 300 м3 при заполнении компаундом с учетом различных факторов (состав раствора и сухой смеси, радиационный разогрев, скорость заполнения отсека).

Апробация работы н публикации

Материалы диссертации представлены в виде устных и стендовых докладов на российских конференциях, в том числе на Четвертой молодежной научно-практической конференции «Научная сессия МИФИ-2005» (Москва, 2005), Третьей молодёжной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (Озерск, 2005), Пятой Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2006» (Дубна, 2006), Второй Российской школе по радиохимии и ядерным технологиям (Озерск, 2006), Четвертой молодёжной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (Озерск, 2007), Третьей Российской школе по радиохимии и ядерным технологиям (Озерск, 2008), Пятой Юбилейной молодежной научно-практической конференции «Ядерно-

промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (Озерск, 2009), Шестой Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2009» (Москва, 2009). Всего опубликовано 12 тезисов докладов.

Основные результаты по теме диссертации опубликованы в 5 статьях в рецензируемом журнале «Вопросы радиационной безопасности» и трудах 4-го Международного форума «Актуальные проблемы современной науки», Самара, 2008 г.

Получен патент и поданы 2 заявки, по которым получено положительное решение о выдаче патентов.

Объем и структура диссертации

Диссертационная работа изложена на 163 страницах машинописного текста и состоит из введения, 3 глав, выводов, списка цитируемой литературы, 4 приложений. Работа содержит 52 таблицы и 69 рисунков. Список литературы включает 103 ссылки на работы отечественных и зарубежных авторов.

Работа была выполнена диссертантом в Центральной заводской лаборатории ФГУП «ПО «Маяк». Укрупненные испытания проведены на радиохимическом заводе ФГУП «ПО «Маяк». Отдельные экспериментальные данные были получены автором с привлечением специалистов кафедры химии твердого тела ННГУ им. Н.И. Лобаческого (г. Нижний Новгород) и института физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина (г. Москва).


© Научная электронная библиотека «Веда», 2003-2013.
info@lib.ua-ru.net